Santiago Carrillo toimi Espanjan Kommunistisen puolueen (PCE) pääsihteerinä vuodesta 1960 aina vuoteen 1982 saakka. Hän oli yksi tärkeimpiä poliitikkoja Espanjan siirtyessä Francisco Francon kuoltua vuonna 1975 oikeistodiktatuurista demokratiaan.
Carrillo kuoli tiistaina Madridissa 97 vuoden ikäisenä.
Carrillo osallistui jo Espanjan sisällissotaan tasavaltalaisten puolella 1930-luvun lopulla. Seuraavat 38 vuotta hän vietti maanpaossa.
Carrillo alkoi irrottaa puoluettaan Neuvostoliiton liekanarusta Tshekkoslovakian miehityksen (1968) jälkeen. 1970-luvulla hän tuli tunnetuksi yhtenä niin sanotun eurokommunismin näkyvimmistä hahmoista Italian ja Ranskan puoluejohtajien Enrico Berlinguerin ja Georges Marchaisin rinnalla.
Carrillo joutui vuonna 1982 eroamaan puoluejohtajan paikalta heikon vaalimenestyksen vuoksi. Hän oli huonoissa väleissä uuden johtajan, Gerardo Iglesiasin kanssa. Vuonna 1985 Carrillo ja joukko muita erotettiin PCE:stä.
Erotetut perustivat uuden puolueen, Espanjan työläisten puolue–Kommunistien yhtenäisyys (PTE-UC). Puolue jäi pieneksi ja vuonna 1991 se sulautui sosialidemokraattisen Espanjan sosialistiseen puolueeseen (PSOE). Carrillo itse ei kuitenkaan liittynyt PSOE:n jäseneksi.
Carrillo toimi aktiivisesti julkisessa elämässä puheita pitäen, artikkeleita kirjoittaen ja haastatteluja antaen aivan viime vuosiin asti.